Operando studium katalyzátorů na bázi oxidu ceru metodou vysokotlaké rentgenové fotoelektronové spektroskopie

Student: Piliai Lesia
Školitel: Mykhailo Vorokhta, Ph.D.
Stav práce: zadaná

Anotace:

Vzhledem k unikátním vlastnostem oxidu ceru snadno uvolňovat i přijímat kyslík jsou katalyzátory na bázi oxidu ceru široce využívány v mnoha důležitých chemických reakcích, jako je oxidace CO, konverze vodního plynu, suché reformování metanu a CO2 atd. Podrobné studie procesů probíhajících při reakci jsou důležité z mnoha důvodů, včetně porozumění reakčním mechanismům i možnosti řídit chemické reakce. Vysokotlaká rentgenová fotoelektronová spektroskopie (NAP-XPS) umožňuje zkoumat povrch katalyzátorů za podmínek, které jsou velmi blízké skutečným reakčním podmínkám. Umožňuje přímé pozorování oxidačních stavů aktivních center katalyzátoru i sledování přítomnosti různých reakčních meziproduktů na povrchu katalyzátoru během reakcí. Získané informace nám poskytnou detailní pohled na procesy probíhající na povrchu katalyzátoru během důležitých chemických reakcí. Pochopení jednotlivých kroků reakčních mechanismů umožní zvolit reakční podmínky upřednostňující jednu reakční cestu nad druhou, což vede k maximálnímu množství požadovaných produktů a minimálním množství těch nežádoucích.

Disertační práce bude zaměřena na přípravu a zkoumání fyzikálně-chemických vlastností kovových katalyzátorů nesených oxidem ceru (M-CeO2, M = Pt, Au, Ni, Co atd.) v operando podmínkách. Při řešení této práce budou  společně s NAP-XPS technikou použity i jiné výkonné charakterizační techniky, jako jsou nízkoenergetická elektronová difrakce (LEED), skenovací tunelovací mikroskopie (STM) a fotoelektronová spektroskopie s využitím synchrotronového záření (SRPES).

ENG.: Due to the unique property of ceria to release as well as capture easily oxygen, ceria based catalysts are widely used in many important chemical reactions such as oxidation of CO, water-gas shift reactions, dry reforming of methane and CO2, etc. The detailed study of the reaction processes is important for many reasons, including the help it gives in understanding reaction mechanisms and controlling chemical reactions. Near ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (NAP-XPS) makes it possible to investigate the catalyst surfaces in conditions, which are very close to the real reaction conditions. It allows direct observation of both the oxidation states of active catalyst centres and the presence of different reaction intermediates on catalyst surface during a chemical reaction. This information can give us a detailed view of processes taking place on surface of the catalyst during different important chemical reactions. Understanding elementary steps of the reaction mechanisms involved makes it possible to choose reaction conditions favouring one path over another, thereby resulting in maximum amounts of desired products and minimum amounts of undesired products.

The dissertation work will be mostly focused on preparation and investigation of physico-chemical properties of ceria supported metal catalysts M-CeO2 (M = Pt, Au, Ni, Co, etc.) in operando conditions. Together with NAP-XPS technique other powerful characterization techniques such as low energy electron diffraction (LEED), scanning tunnelling microscopy (STM) and synchrotron radiation photoelectron spectroscopy (SRPES) are planned to be used in this work.

Literatura

  1. Operando Research in Heterogeneous Catalysis, J. Frenken, I. Groot (Eds.), Springer International Publishing AG, Leiden, Netherlands, 2017, ISBN: 978-3-319-44439-0.
  2. Surface Analysis by Auger and X-Ray Photoelectron Spectroscopy, D. Briggs, J. T. Grant, IMPublications, Chichester, UK and SurfaceSpectra, Manchester, UK, 2003, ISBN: 1‐901019‐04‐7.
  3. Catalysis by Ceria and Related Materials, A. Trovarelli, Imperial College Press, London, UK , 2002, ISBN: 978-1-86094-299-0.